原标题：中科院和天津大学研究：BaGa4Se7晶体的中红外光参量振荡器研究
工作在 3~5 μm 范围内的可调中红外辐射源，在遥感、分子光谱和大气环境监视测定等众多前沿领域具有广泛的应用前景，但由于其生长过程中会受到缺陷和禁带的限制，因此一些非氧化物晶体在可见光到近红外范围的透过率相比来说较低，目前研究者们针对应用于商用 1 μm 激光泵浦光参量振荡器 (Optical Parametric Oscillator, OPO) 的高质量非氧化物晶体，开展了一系列的研究。来自中国科学院理化技术研究所姚吉勇研究员与天津大学徐德刚教授，联合北京电子系统工程研究所的研究团队在Applied Sciences发表了文章，介绍了一种基于 BaGa4Se7 (BGSe) 晶体 (重复频率可达 250 Hz) 的可调谐紧凑中红外光学参量振荡器 (OPO)。研究采用 Nd:YAG 激光器作为 BGSe-OPO 的泵浦源，基于泵浦双通道单谐振振荡器 (DP-SRO) 结构获得了 3.42~4.73 μm 范围内可调的中红外输出，并在 4.06 μm 处实现了 250 mW 的最大平均功率和 1.28 mJ 的最大脉冲能量。此外，研究还分析了重复频率和腔长对热效应的影响。
基于 BGSe-OPO 的实验设置如图1所示：采用侧泵电光调 Q 的 Nd:YAG 激光器作为泵浦光源，侧泵模块由五个 808 nm 准连续波激光二极管阵列和一个 148 mm、0.6%掺杂的 Nd:YAG 棒组成，准连续波激光二极管阵列的脉冲宽度为 200 μs，重复频率在 1~1000 Hz 范围内可调；电光 Pockels 电池由两个尺寸为 6 mm × 6 mm × 20 mm 的非线性晶体组成；此外实验装置中还设置了高反射镜 M1、输出耦合器 M2、四分之一波片、布鲁斯特偏光器以及平行平面激光腔。由于泵浦双通道单谐振振荡器 (DP-SRO) 配置可以有效提升中红外输出、降低阈值，因此采用了两个 BaF2 反射镜 M3 和 M4 组成 DP-SRO BGSe-OPO 结构。非线性光学晶体采用尺寸为 8 mm × 8 mm × 15 mm 的大尺寸 BGSe 晶体。研究还采用分光计测量了信号波的波长，用于计算产生的中红外波的波长；采用双向色 BaF2 反射镜作为长波通滤波器；采用红外能量探测器测量了产生的中红外波的能量。
图1.BGSe-OPO 原理图。插图显示了 BaGa4Se7 晶体的实物图和透光率曲线。
Nd:YAG 激光器调 Q 工作时的输入输出特性如图2所示，当重复频率分别为100、150、200 和 250 Hz 时，无饱和的最大输出能量分别为22.0、19.1、17.7和 15.1 mJ/脉冲，并且不同重复频率下的激光阈值约为 45 A。根据 W. Koechner 对重复抽运激光瞬态热分布的理论分析，随着重复抽运频率的增加，激光棒中心温度上升；在较高重复频率下，严重的热积累会使荧光光谱变宽、寿命减少，进而导致激光输出功率降低。研究还对 BGSe 晶体前表面泵浦光的空间分布进行了测量，结果如图2插图所示：由于布儒斯特偏振光片引起的像差，使光斑在水平方向上的尺寸小于垂直方向上的尺寸。
图2.侧泵 Nd:YAG 激光器的输入输出特性，插图为 BGSe 晶体前表面泵浦光的空间剖面。
不同重复频率下产生的 4.06 μm 中红外波的输入输出特性如图3a所示。随着重复频率的增加，激光损伤阈值 (LIDT) 迅速下降。当重复频率大于 150 Hz 时，泵浦能量大于 9 mJ/脉冲时 (对应峰值强度约为 20 MW/cm2)，BGSe 晶体表面发生损伤。当重复频率在 500~1000 Hz 时，光学损伤更为严重，这限制了 BGSe-OPO 重复频率的进一步提升，其原因可能是晶体对泵浦波的额外吸收引起的热效应和侧泵浦光的光束质量相比来说较低。图3b显示了不同重复频率下 BGSe-OPO 的转换效率。当重复频率为 100 Hz 时，转换效率最高可达12.8%。当重复频率为100、150、200和 250 Hz 时，测得的斜率效率分别为16.4%、17.0%、14.4%和16.6%。由于低泵浦峰值强度受 LIDT 的限制，未观察到饱和现象。逐步优化泵浦光束质量能改善 BGSe-OPO 的输出特性。
由于热效应严重，BGSe-OPO 的输出能量和转换效率随着重复频率的增加而降低。在低热导率下，由于脉冲间隔比热弛豫时间短，因此晶体从泵浦脉冲中吸收的热量会累积，并且随着重复频率的增加，热效应的危害性逐渐增大。热量的长期积累会导致热透镜效应和热失相，而改进冷却结构和采用高质量的窄泵浦光可以迅速降低 BGSe 晶体中的热效应。实验在 100 Hz 的固定重复频率下，研究了 OPO 腔长对输入输出特性的影响，结果如图4a所示：信号波在 OPO 腔中的传输周期随着腔长的减小而递减，有利于泵浦与信号波的相互作用，由此导致中红外输出能量的增加。不同腔长 BGSe-OPO 的转换效率如图4b所示，当空腔长度为 30 mm 时，转换效率最高可达12.8%，并且随着泵浦能量的增加，晶体吸收对泵浦波产生的热效应越来越严重，导致转换效率逐渐降低。
图5所示为采用硅基光电二极管和光电二极管测量的泵浦波和中红外波的时间脉冲剖面，随着后缘泵浦波强度的迅速下降，测得的中红外波 (13.6 ns) 的脉宽远低于泵浦波 (20.0 ns)。研究还采用光谱仪记录了信号波正常入射时的频谱，研究根据结果得出：4 μm 泵浦条件下产生中红外波的 FWHM 远小于 2 μm 泵浦时产生的中红外波 FWHM。
本文报导了一种 1064 nm 激光泵浦可调谐的 BGSe-OPO。研究利用侧泵浦电光调 Q 的 Nd:YAG 激光器作为泵浦源，在 BGSe-OPO 中产生了可调谐的高重复频率 (频率可达 250 Hz) 中红外波，并采用 DP-SRO 结构提高了转换效率、降低了 OPO 阈值，研究根据结果得出：当 OPO 腔长为 30 mm 时，在 4.06 μm 处能达到 250 mW 的最大平均功率；通过旋转 BGSe 晶体，可以在一定程度上完成 3.42~4.73 μm 范围内可调的中红外输出。由于 BGSe-OPO 可以用商业化的 1064 nm 激光器进行泵浦，并且具有成本低、结构相对比较简单的优势，因此相关的研究具有很大的商业化潜力。
